卡罗瑟斯出生于美国爱荷华州伯灵顿，父亲在一所商学院任教。他1915年进入密苏里州的塔基奥学院学习，1920年在伊利诺伊大学获得化学学士学位，1921年获硕士学位，在南达科他大学任教一年后回到伊利诺伊大学，1924年在著名化学家罗杰·亚当斯指导下获有机化学博士学位。博士期间他研究异氰酸酯和催化氢化，展现出卓越的实验才能。1924年至1926年在伊利诺伊大学任讲师，1926年至1927年在哈佛大学任讲师，讲授有机化学。

1927年，杜邦公司决定在特拉华州威尔明顿建立基础化学研究实验室——这是美国工业界第一个专注于纯科学研究的实验室。1928年，32岁的卡罗瑟斯被杜邦选中，担任有机化学研究组组长，负责高分子合成研究。当时德国化学家斯陶丁格刚刚提出大分子学说，认为橡胶、纤维素等是由小分子通过共价键连接形成的长链高分子，但这一学说遭到许多化学家反对。卡罗瑟斯决心用实验验证这一理论，他选择通过已知的有机化学反应——酯化反应、酰胺化反应，来合成高分子量的化合物。

1930年，卡罗瑟斯的研究组首先取得突破：他的助手朱利安·希尔在研究己二酸和乙二醇的缩聚时，发现可以从反应体系中拉出长纤维，这就是聚酯。但早期的聚酯熔点低、易溶于溶剂，不适合作为纺织纤维。1930年4月，另一位助手阿诺德·柯林斯在研究乙炔聚合时发现了一种类似橡胶的物质，这就是聚氯丁二烯(氯丁橡胶)，成为第一种商业成功的合成橡胶。在缩聚研究中，卡罗瑟斯提出了通过减压除去反应生成的小分子(如水)来提高聚合度的方法，成功合成了分子量超过2万的聚合物，这是第一个确凿证据证明高分子确实存在。

1935年初，卡罗瑟斯改用己二胺和己二酸进行缩聚反应，合成了聚六亚甲基己二酰二胺——也就是后来命名为尼龙-66的聚酰胺。尼龙-66熔点263℃，不溶于普通溶剂，韧性强、耐磨，是理想的纺织纤维。杜邦公司认识到这一发明的巨大价值，投入巨资开发工业化生产工艺。1938年杜邦正式宣布尼龙的发明，1940年尼龙丝袜上市后立即在全美引起轰动，第一年就售出6400万双。尼龙随后被广泛用于绳索、降落伞、轮胎帘子线等军需民用领域，成为20世纪最重要的合成纤维之一。

然而卡罗瑟斯本人却未能看到尼龙的成功。他长期受抑郁症困扰，性格内向敏感，尽管取得了巨大成就，却始终对自己的工作不满意。1937年4月29日，在妹妹伊莎贝尔去世后不久，他在费城的一家旅馆中服用氰化物结束了自己的生命，年仅41岁。他去世后，高分子化学作为一门独立学科迅速发展起来，斯陶丁格于1953年因高分子学说获诺贝尔化学奖，而卡罗瑟斯的工作被公认为高分子科学从理论走向实践的关键转折点。他一生发表了约60篇论文和多项专利，是现代合成聚合物工业的伟大先驱。